【本站讯】近日，我校地球科学与技术学院操应长教授团队在有机-无机相互作用研究方面取得新进展，相关成果以《高温含水地质体系中微液滴触发有机-无机相互作用和物质传输》（Microdroplets initiate organic-inorganic interactions and mass transfer in thermal hydrous geosystems）为题发表在Nature Communications上。论文通讯作者为操应长教授和远光辉教授，第一作者为远光辉教授，中国石油大学（华东）深层油气全国重点实验室为第一署名单位。该研究得到国家自然科学基金、山东省泰山学者青年专家项目、崂山实验室“十四五”专项和中央高校基本科研基金等联合资助。
有机-无机相互作用在沉积盆地深层、俯冲带和热液喷口等高温体系中普遍存在，控制着碳氢化合物、水、矿物、CO2和H2等的演化过程，然而这一过程究竟是自由基反应主导还是离子反应主导，其相互作用的发生是否需要含Fe/Mn/Ni的矿物催化剂的激发，仍存在争议。为解决这一问题，操应长教授团队设计开展了系列原位可视化的油-水界面行为解析实验和同位素标记的烃-水-长石体系热模拟实验。可视化实验表明，温度超过150℃的高温高压条件，油-水界面附近的油相中，可生成大量水微滴（图1）；电子顺磁共振（EPR）检测显示，水微滴形成时能够促使水中离子得到或者失去电子并形成水源自由基（图2）。同位素示踪热模拟实验表明，在不含催化剂的烃-水-长石体系中，不同的有机和无机反应物及生成物之间，发生了普遍的H/O物质交换和迁移，且水的存在显著加速烃类降解。
基于系列实验结果，团队提出了高温高压地球化学反应体系中，以水为桥梁的有机-无机相互作用机制（图3），即水微滴通过促进水源自由基的生成触发水与烃类之间的相互作用；水溶液通过水源离子触发水与矿物之间的相互作用；最终水（微滴和溶液）作为桥梁，实现烃类和矿物之间的相互作用和物质交换。这种自由基和离子的双重作用，有效消除了有机物和无机物之间的物质界限，实现了无需催化剂条件下的广泛相互作用和传质过程。该工作重新定义了有机组分和无机组分之间的微观相互作用，为沉积盆地深层以及俯冲带的成岩作用、含水变质作用及物质循环的研究提供了新视角。
图1.高温高压条件下不同油-水界面处水微滴的生成现象
图2. 水微滴触发自由基主导的烃-水相互作用
图3. 以水为桥梁的自由基和离子双重作用约束的烃-水-矿物相互作用和物质交换模式
审稿专家对该成果给予高度评价，认为该成果提出的水微滴触发油-水-矿物相互作用的观点颠覆了高温地球化学体系中有机-无机相互作用是由特定的催化矿物引起的传统认知，对于理解高温高压体系中的化学反应具有重要意义。
操应长教授团队长期致力于沉积盆地地质流体-岩石相互作用、深层油气储层和页岩油气等领域研究。近年来，团队先后承担国家油气重大专项、国家自然科学基金等课题10余项，在NC、GCA、ESR、Sedimentology、GSA、AAPGBulletin、MPG、GSF、《中国科学:地球科学》等国际权威期刊发表高水平论文150余篇，获得国家科技进步二等奖1项、省部级科技进步一等奖2项，培养国家自然科学基金优秀青年基金获得者1人、首批全国博士后创新人才支持计划入选者1人、山东省泰山学者青年专家3人，在油气储层地质学领域形成了一定的影响力。
全文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-49293-y
